C’est le James Bond cuvée 2002 avec Pierce Brosnan qui révèle Rosamund Pike au grand public. Elle y joue l'agent double Miranda Frost, qui finira magistralement poignardée par Halle Berry.
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Deux ans plus tard, Rosamund Pike joue l’épouse courage d’un Johnny Depp on ne peut plus effrayant en débauché syphilitique dans Rochester, le dernier des libertins. La scène du « récit de l’enlèvement » dans leur voiture restera dans les annales.
Changement de style en 2005 avec Doom, adapté du jeu vidéo du même nom, dans lequel elle joue Samantha Grimm, une des deux survivants au fameux commando envoyé sur Mars pour enquêter sur un laboratoire secret où des expériences de mutations génétiques ont plutôt mal tourné.
En 2006, elle est la sœur aînée de Keira Knightley dans le Orgueil et préjugés de Joe Wright. Pour la petite histoire, Rosamund Pike est sortie pendant deux ans avec l’acteur Simon Woods (son amoureux transi dans le film).
Dans Une éducation elle joue la grande sœur de cœur de Carey Mulligan. Elle y est aussi mondaine et peu fut-fut que Carey Mulligan est coincée et première de la classe.
En 2011, elle est la femme du patron d’une usine dont les ouvrières vont se révolter (nous sommes en 1968) pour obtenir l’égalité salariale hommes-femmes.
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2014, David Fincher s’attaque au roman de Gillian Flynn Les Apparences (qui est aussi le thriller préféré de Guillaume Musso). Rosamund Pike y joue Amy Dunne, une femme impossible à cerner qui disparaît le jour de son 5e anniversaire de mariage. Un rôle qui sent fort l’Oscar de la meilleure actrice.